Setelah lulus dari sekolah menengah, ia membentuk band sendiri bernama CHUCKY dan bekerja sebagai vokalis. Ia memilih untuk tidak melanjutkan pendidikan ke universitas untuk fokus pada pekerjaannya dengan Chucky, tetapi karena beragam jadwal di antara anggota band, menjadi sulit untuk meneruskan penampilan.
Setelah pembubaran band pada Juli 2008, LiSA kemudian pindah dari kampung halamannya ke Tokyo dan membentuk band baru bernama Love is Same All bersama dengan anggota dari band yang telah aktif sebelumnya Parking Out. Namun tidak bertahan lama, ia mengakhiri aktivitas band untuk berkarier secara solo.
Pada tahun 2010, ia terpilih untuk memainkan peran vokalis karakter Yui dari band Girls Dead Monster yang muncul di cerita serial anime Angel Beats! dan dari sini namanya mulai terangkat bersamaan dengan kepopuleran siaran animenya. Girls Dead Monster sendiri melakukan aktivitas sama halnya band pada umumnya dengan LiSA sebagai salah satu vokalisnya, yang telah mengeluarkan tiga singel dan satu album pada tahun 2010 pada label rekaman Key Sounds Label.
Singel pertama “Thousand Enemies” dirilis pada tanggal 12 Mei; singel kedua “Little Braver” dirilis pada 9 Juni; dan singel ketiga “Ichiban no Takaramono (Yui final ver.)” dijual pada tanggal 8 Desember. Album Keep The Beats! dirilis pada 30 Juni. LiSA membuat penampilan pertamanya pada Animelo Summer Live 2010 pada 28 Agustus. Ia secara teratur mengadakan penampilan live hingga konser terakhir ‘Girls Dead Monster Last Live -Final Operation’ yang menandai berakhirnya aktivitas mereka.
Pada tanggal 20 April 2011, LiSA melakukan debut sebagai penyanyi solo dengan mini album pertamanya “Letters to U” oleh Aniplex di bawah Sony Music Artists yang lagu-lagunya disusun oleh dōjin dan artis terkenal. Lagu susunan LiSA pertama “Believe in Myself”, ia yang menulis semua lirik untuk album ini.
