Pada tanggal 12 November 2011 LiSA membuat penampilan pertamanya di Singapura pada Anime Festival Asia, konvensi anime dan budaya pop terbesar di Asia Tenggara. LiSA merilis singel solo pertamanya “Oath Sign” pada tanggal 23 November 2011, yang digunakan sebagai lagu pembuka untuk serial anime 2011 Fate/Zero. Singel ini menempati posisi puncak nomor 5 pada tangga lagu mingguan Oricon dan mendapatkan sertifikat emas dari Asosiasi Industri Rekaman Jepang (RIAJ).
2012 – 2015
LiSA merilis album solo penuh pertamanya Lover”s”mile pada tanggal 22 Februari 2012, album ini menempati posisi top 7 pada tangga lagu mingguan Oricon. LiSA menjadi tamu kehormatan di Anime Expo 2012 dan melakukan konser pertamanya di Amerika Utara pada 1 Juli 2012.
Setelah sukses dengan “Oath Sign”, ia memilih untuk tampil menyanyikan lagu tema pembuka pertama serial anime 2012 Sword Art Online dengan singel berjudul “Crossing Field” yang merupakan singel keduanya, dirilis pada 8 Agustus 2012. Singel ini menempati posisi top 5 pada Oricon dan kemudian menerima sertifikat emas dari RIAJ.
Singel ketiga “Best Day, Best Way” dirilis pada tanggal 3 April 2013 yang menempati posisi top 6, dan singel keempat “Träumerei” dirilis pada tanggal 7 Agustus 2013 yang menempati posisi top 15 pada Oricon dan digunakan sebagai lagu tema pembuka serial anime 2013 Day Break Illusion. LiSA merilis album solo kedua Landspace pada tanggal 30 Oktober 2013, album ini menempati posisi top 2 pada tangga lagu Oricon.
Pada 3 Januari 2014, LiSA mengadakan konser solo yang tiketnya terjual habis di Nippon Budokan. Singel kelimanya yang bertajuk “Rising Hope” yang dirilis pada tanggal 7 Mei 2014 digunakan sebagai opening OST untuk serial anime 2014 The Irregular at Magic High School, singel tersebut menempati posisi top 4 pada Oricon. LiSA men-cover lagu “Headphone Actor” dan “Yūkei Yesterday” untuk episode keenam dari serial anime 2014 Mekakucity Actors.
